Ciao Rocco,
non l'ho mai fatto se non appunto per esigenze particolari come la migrazione di VM o altre cose simili.
Da un punto di vista puramente tecnico è possibile, anche in presenza di HA, dato che gli heartbeat files di Datastore-HA vengono scritti in cartelle specifiche e univoche, quindi più cartelle possono essere salvate nello stesso datastore.
E' però altamente sconsigiliato per diversi motivi: prima di tutto il locking eccessivo (che tu hai evitato usando NFS) ma anche per le performance, il capacity planning e altro, dato che ognuno dei due vCenter non sa dell'altro e quindi si ritrova attività, IO, occupazione disco creato secondo lui da entità esterne.
Ciao,
Luca.